Coburn llegó a Hollywood al mismo momento que Lee Marvin estaba siendo promocionado al estrellato, y los productores aprovecharon el parecido entre ambos actores y tomaron a Coburn para roles villanescos. En 1960 se le dio su primera serie televisiva, KLONDIKE, que duró tan solo 13 episodios. Poco después de la cancelación de la misma, a Coburn y a su compañero de elenco, Ralph Taeger, se les dio otra serie, ACAPULCO, la que también duró 13 episodios. El estrellato le fue esquivo durante esos años, a pesar de completar el reparto de dos famosas películas de John Sturges, THE MAGNIFICENT SEVEN (Los Siete Magníficos-1960) y THE GREAT ESCAPE (El Gran Escape-1963). Fue recién con OUR MAN FLINT (Flint, Agente Secreto-1966) que logró consagrarse como una superestrella, de manera que hasta pudo fundar su propia productora y financiar THE PRESIDENT'S ANALYST (1967) sátira que fracasó en boleterías pero que adquirió con los años status de culto. En los '70 marchó a Italia donde trabajó en GIU LA TESTA / DUCK YOU, SUCKER! (Los Héroes de Mesa Verde / ¡Agáchate, Maldito!-1971) junto a Rod Steiger. Durante esa época Coburn también se hizo discípulo en artes marciales de Bruce Lee. Asímismo figuró en los repartos de varios westerns y películas bélicas inestimables como CROSS OF IRON (La Cruz de Hierro-1977) de Sam Peckinpah. Este director le encargó más tarde la dirección de la segunda unidad de CONVOY (1978) y el guión de CIRCLE OF IRON (1979). A fines de los '70 se le diagnosticó artritis reumática, que fue medrando en su salud. A partir de ese momento ya distanció sus apariciones, regresando en firme durante los '90, ya maduro, en roles de reparto en YOUNG GUNS II (Llamarada de Gloria-1990), donde hizo de un facineroso John Chisum, HUDSON HAWK (Hudson Hawk, el Halcón está Suelto-1991) junto a Bruce Willis y MAVERICK (Maverick-1994). Uno de sus últimos trabajos fue prestar su voz al personaje de Henry Waternoose III en MONSTERS INC. (2001). En 1999 había recibido un premio Oscar por su labor en AFFLICTION (Aflicción/Días de Furia-1997) donde era acompañado por otro recio de la pantalla, Nick Nolte.

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