Hijo del concertista de violín Efrem Zimbalist y de la cantante de ópera Alma Gluck, el joven Efrem se dedicó al teatro y la actuación. Habiendo combatido en la II Guerra Mundial, ganó la condecoración del Corazón Púrpura y a su regreso en 1945 participó de varias obras teatrales hasta que logró debutar en el cine en HOUSE OF STRANGERS (Sangre de mi Sangre-1949) de Joseph Mankiewicz. Pero el fallecimiento repentino de su esposa le llevó a abandonar la actuación y dedicarse a la música. Sin embargo a mediados de los '50 regresó a la actividad con varios roles en filmes de diversos géneros y con el protagónico en CONCERNING MISS MARLOWE (1954-1955), que fuera su primera serie y 77 SUNSET STRIP (1958-1964), en la que encarnó a Roger Smith, un detective privado cuya oficina estaba en el 77 de la calle Sunset Strip, Hollywood. Su papel más importante fue el del detective Lewis Erskine en la serie THE F.B.I. (1965-1974). Zimbalist interpretó el personaje durante casi una década en la que sería la más extensa serie policial de la ABC. Entre sus roles en series hay que contar el de Don Alejandro de la Vega, el padre de el ZORRO (1990-1993) y del mayordomo Alfred en la serie de dibujos animados BATMAN: THE ANIMATED SERIES (1992-1993).

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